在降低熱導率的同時保持優(yōu)異的電傳輸性能，對于提升SrTiO?基鈣鈦礦的熱電性能而言至關重要。武漢理工大學材料學科首席教授趙文俞及其團隊，憑借**操控構型熵的策略，成功實現(xiàn)了這一雙重性能的優(yōu)化。他們運用固相反應法，并結合石墨埋藏燒結技術，精心合成了一系列Ca?.??Nd?.??Sr?.?-xBaxTiO?（x = 0, 0.05, 0.15, 0.25）陶瓷材料。研究揭示，A位競爭元素的引入誘發(fā)了結構缺陷的形成，這些缺陷不僅減緩了熱傳導過程中的擴散速度、有效抑制了晶粒的過度生長，還通過特定機制增加了氧空位的數(shù)量，進而促進了額外的氣體傳輸通道的形成。隨著構型熵的增大，載流子遷移率逐漸降低，導致電導率有所下降；然而，由于能帶結構的調(diào)整和載流子散射的加劇，塞貝克系數(shù)得到了顯著提升。

此外，材料中還存在多種缺陷包括：點缺陷、局部應變場、位錯以及晶界等。這些缺陷有效地散射了聲子，從而顯著降低了晶格熱導率，使其達到了1.73 W/(m·K)的優(yōu)異水平。因此，在900 K的溫度下，x = 0.15的樣品展現(xiàn)出了0.15的ZT值峰值，與未改性的SrTiO?基體材料相比，熱電性能提升了高達148%。

值得注意的是，隨著構型熵的增大材料的硬度也得到了顯著增強。這主要歸因于化學無序程度的加劇、晶粒的細化以及缺陷濃度的提高。本研究不僅彰顯了**操控構型熵在熱電材料優(yōu)化中的關鍵作用，并且為通過熵工程策略開發(fā)高性能熱電材料提供了寶貴的見解和啟示。

文獻信息

Entropy Manipulation of SrTiO3 Perovskite for Enhanced Thermoelectric and Mechanical Properties

• Hongxin Wang，Shanshan Xu，Tong’an Bu，Xinlei Wang，Panpan Lyu，Luchao Ren，Cuncheng Li，Mingwei Zhang，Wenyu Zhao

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.inorgchem.4c03968

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