溶液加工的鈣鈦礦材料在光伏領(lǐng)域因其低成本和高產(chǎn)量的潛力而備受矚目。然而，高質(zhì)量鈣鈦礦薄膜的制備往往受限于嚴(yán)格的加工條件，這對(duì)大規(guī)模生產(chǎn)的可靠性構(gòu)成了挑戰(zhàn)。本研究聚焦于旋涂過(guò)程中的初始成核階段，發(fā)現(xiàn)其對(duì)薄膜質(zhì)量具有決定性影響，且這一過(guò)程對(duì)環(huán)境溫度高度敏感，與中間相形成的有效性緊密相關(guān)。

傳統(tǒng)觀點(diǎn)通常認(rèn)為，中間相通過(guò)暫時(shí)消耗前驅(qū)體離子來(lái)調(diào)節(jié)初始成核。香港城市大學(xué)曾世榮（Prof. TSANG Sai Wing）教授、吳韜 （Tom Wu）教授和任廣禹（Alex K.-Y. Jen）教授及其研究團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步揭示，中間相在確保高薄膜質(zhì)量方面發(fā)揮著更為關(guān)鍵的作用。它能夠通過(guò)空間上分離晶核來(lái)有效減輕熱激活導(dǎo)致的晶核聚集現(xiàn)象。為了穩(wěn)定這一強(qiáng)配位的中間相，該團(tuán)隊(duì)引入了二甲基丙二醇胺（DMPU）作為溶劑添加劑，使其在較寬的溫度范圍內(nèi)能夠抵抗解離。

在旋涂和退火步驟中，DMPU穩(wěn)定的中間相不僅控制了前驅(qū)體離子的釋放速率，更重要的是防止了晶核的過(guò)度聚集，從而確保了均勻的成核過(guò)程。通過(guò)優(yōu)化溶劑中DMPU的比例，成功在22至28°C的廣泛環(huán)境溫度范圍內(nèi)制備了光電轉(zhuǎn)換效率（PCE）超過(guò)24%的鈣鈦礦太陽(yáng)能電池（PSCs）。這一發(fā)現(xiàn)不僅顯著提升了鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的可靠性，還加深了對(duì)溶液加工鈣鈦礦薄膜中相作用機(jī)制的理解。

綜上所述，本研究揭示了基于甲脒（FA）的鈣鈦礦中狹窄的環(huán)境溫度加工窗口的根源在于溶液加工過(guò)程中的熱激活晶核聚集。通過(guò)添加DMPU溶劑形成穩(wěn)定的中間相，成功拓寬了加工窗口，提高了鈣鈦礦薄膜的質(zhì)量和可重復(fù)性，同時(shí)保持了高效率。這一成果顯著增強(qiáng)了鈣鈦礦太陽(yáng)能電池技術(shù)在低成本和大規(guī)模生產(chǎn)中的競(jìng)爭(zhēng)力，為未來(lái)的商業(yè)化應(yīng)用奠定了堅(jiān)實(shí)基礎(chǔ)。

Intermediate State Formation Extends the Ambient Temperature Processing Window of Solution-Processed Perovskite Solar Cells

Yunfan Wang,Zhuoqiong Zhang,Zixin Zeng,Yuxuan Zhang,Tianli Hu,Leyu Bi,Yajie Yang,Shanchao Ouyang,Xia Hao,Chenjie Xu,Yuanhang Cheng,Hanlin Hu,Alex K.-Y. Jen,Johnny C. Ho,Tom Wu,Sai Wing Tsang

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.4c03119?articleRef=control

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